WowKeren - Geun Suk mendapatkan lebih banyak pengakuan setelah membintangi "You're Beautiful" (2009), berperan sebagai pemimpin band fiksi K-pop A.N.Jell, yang jatuh cinta dengan sesama anggota band yang merupakan seorang gadis yang berpura-pura menjadi saudara kembarnya (diperankan oleh Park Shin Hye). Serial ini mendapat banyak penggemar dan memperoleh peringkat tinggi di Jepang.

Pada tahun yang sama, ia mengambil peran penjahat pertamanya dalam film thriller "The Case of Itaewon Homicide", berdasarkan kasus pembunuhan Itaewon di kehidupan nyata di mana seorang pemuda Korea-Amerika dituduh menikam seorang siswa Korea sampai mati. Geun Suk mengucapkan dialognya dalam bahasa Inggris di sepanjang film, dan Beyond Hollywood memujinya karena "berkinerja sangat baik" dalam peran tersebut.

Pada tahun 2010, ia beradu peran dengan Moon Geun Young dalam serial komedi romantis "Mary Stayed Out All Night". Ini diikuti oleh rom-com lain "You're My Pet", diadaptasi dari manga Jepang "Kimi wa Petto" di mana seorang pria yang lebih muda rela menjadi "peliharaan" wanita karier (diperankan oleh Kim Ha Neul). Pada 2011, Geun Suk membintangi film pendek "Budapest Diary", dilaporkan berpartisipasi dalam penulisan dan pencarian lokasi untuk film tersebut.